Luminescent gold(i) supramolecular assemblies on materials and biological chemistry

Resumen

Durante los últimos años, el grupo de investigación donde se ha realizado esta Tesis Doctoral ha sido pionero en el desarrollo de diferentes complejos de oro(I) y los ensamblajes supramoleculares resultantes con una amplia variedad de aplicaciones. El punto de partida de este intensivo desarrollo de sistemas se sitúa en el estudio de un sistema de oro(I)-alquinilo con fosfinas solubles en agua, el cual, dio lugar a la formación de un hidrogel con propiedades luminiscentes. Este ejemplo fue el precedente de un exhaustivo estudio de los procesos de agregación de los complejos de oro(I), donde modificaciones en el cromóforo o la incorporación de carga en el sistema dio lugar a un amplio abanico de morfologías (bastoncillos, vesículas, cuadrados, estrellas…) con diferentes propiedades luminiscentes. Teniendo en cuenta este precedente, la Tesis Doctoral que se presenta se centra en utilizar la química supramolecular de los complejos de oro(I) con el objetivo de modular sus propiedades luminiscentes, dando un paso más en la metodología establecida en el grupo de investigación. Se pretende diseñar e investigar nuevos compuestos y ensamblajes de oro(I) que con potenciales propiedades mejoradas y aptos para ser estudiados en diferentes tipos de aplicaciones, desde materiales luminiscentes, reconocimiento molecular o aplicaciones biológicas. Los complejos sintetizados han sido diseñados racionalmente, donde las diferentes partes de la estructura molecular fueron seleccionadas para una aplicación determinada. Los compuestos de oro(I) presentan una coordinación lineal. La primera posición de coordinación estará ocupada por el anteriormente dicho grupo alquinilo-cromóforo, responsable, en parte, de las propiedades luminiscentes observadas. Para la segunda posición de coordinación se han escogido mayoritariamente fosfinas, ya que son ligandos que pueden modular la solubilidad en diferentes disolventes, así como la nuclearidad de los compuestos resultantes. Los carbenos también han sido utilizados por tal de introducir planaridad en el compuesto final. Se han utilizado una gran variedad de técnicas para evidenciar la correcta formación de los compuestos orgánicos y organometálicos sintetizados (RMN multinuclear i multidimensional, IR, ESI y difracción de rayos X). Las estructuras supramoleculares obtenidas han sido debidamente analizadas por DLS, SEM, UV-vis, fluorescencia y SAXS.