Synthesis, reactivity and catalytic applications of Ir and Ru complexes based on lutidine-derived pincer ligands

Zusammenfassung

En esta Tesis Doctoral se recogen los resultados obtenidos en el estudio de la síntesis, la reactividad y las aplicaciones catalíticas de diversos complejos de paladio, iridio y rutenio estabilizados por ligandos de tipo pincer basados en un fragmento central de tipo lutidina. En el Capítulo I se describe la síntesis y el estudio de la reactividad de complejos de paladio e iridio que incorporan ligandos pincer derivados de la lutidina de tipo CNP (C = carbeno N-heterocíclico, P = fosfina), así como diversas aplicaciones de éstos como catalizadores en reacciones de reducción. Este capítulo se encuentra dividido, a su vez, en dos secciones. En la primera de ellas, se describe la reactividad de los complejos de paladio e iridio basados en ligandos CNPPh que contienen sustituyentes fenilo en el grupo fosfino, y que han sido empleados como catalizadores en reacciones de hidrogenación de cetonas y de hidroboración de CO2. En la segunda sección, se recogen los resultados del estudio de complejos de Ir que incorporan ligandos CNPtBu que presentan en el grupo fosfino un sustituyente alquílico (terc-butilo), así como su aplicación en la hidrogenación quimioselectiva de aldehídos. Finalmente, el Capítulo II está dedicado a la síntesis de complejos de rutenio basados en ligandos derivados de la lutidina de tipo pincer CNN(H) (N(H) = amina secundaria), el estudio de su reactividad ácido-base y frente al H2, así como su aplicación como catalizadores en procesos de hidrogenación y deshidrogenación de Nheterociclos.