Medidas de 10Be y 26Al en espectrometría de masas con acelerador de baja energía en el Centro Nacional de Aceleradores

Resumen

Los radionucleidos cosmogénicos de periodo de semidesintegración grande se encuentran en la naturaleza a niveles traza, lo cual hace que su medida sea realmente difícil. El hecho de que en la técnica de espectrometría de masas convencional sea muy difícil la discriminación entre el radionúclido que se desea medir y su interferente, hacía necesario el diseño y construcción de un nuevo sistema de espectrometría de masas que cumpliera con estas expectativas. La Espectrometría de Masas con Acelerador (AMS) es una técnica para la determinación de cantidades traza de radionúclidos de periodo de semidesintegración grande, en la que un acelerador de partículas generalmente electrostático de tipo tándem se acopla a un espectrómetro de masas que contiene los elementos convencionales para el transporte y la selección de iones en función de su masa y energía, de tipo magnético y electrostático. La concentración de los radionúclidos de interés se mide mediante la identificación y recuento de los iones con técnicas de detección nuclear que se pueden usar ya que los iones viajan a energías del orden del MeV/nucleón. La concentración del radionúclido problema se puede determinar, comparando el número de cuentas que llega al detector con la corriente de iones del núcleo estable, ya que en AMS la medida es de carácter relativo. Los principales atributos de la técnica estriban en la alta sensibilidad, casi una selectividad total y un amplio rango de medida de la concentración del radionúclido. El desarrollo del AMS ha aumentado la sensibilidad de detección en varios órdenes de magnitud con respecto al espectrómetro de masas convencional. Los interferentes isobáricos y moleculares, además, pueden ser separados casi completamente. En los años 70 comenzaron a instalarse los primeros espectrómetros de masas con acelerador tipo tándem, con la finalidad principal de la medida de 14C (T1/2= 5730 a), en pequeñas muestras con aplicaciones desde datación arqueológica a estudios de cambio climático. Pronto se vio su potencial para la utilización del sistema para otros radionúclidos, y aplicaciones tan diversas como la Física Nuclear Básica, Astrofísica, Ciencia de los Materiales, Biomedicina, Geología y todas las ciencias ambientales y paleoambientales; por lo que el uso de AMS se extendió a radionúclidos como 10Be (T1/2 = 1,51×106 a), 26Al (T1/2 = 7,17×105 a) y 36Cl (T1/2 = 3,01×105 a) y también isótopos pesados como 129I (T1/2 = 1,57×105 a), 239Pu (T1/2 = 24360 a), y otros radionúclidos de Pu. El alto coste de la técnica de AMS de alta energía (3-14 MV), ha impedido su implantación en muchos laboratorios a nivel mundial. A lo largo de estos años la evolución del AMS ha ido enfocada a la obtención de la máxima viabilidad de las medidas de estos radionúclidos, en sistemas de baja energía, es decir aquellos sistemas en los que la tensión de terminal del acelerador está sistemáticamente por debajo de 1 MV. En 1999 se diseña y construye, por parte del grupo de Física de Partículas del ETH de Zúrich, el primer AMS de Baja Energía (TANDY), con un voltaje del terminal de 600 kV y un área de 4,5×6,5 m2 , siendo el principio de este tipo de sistemas AMS. 2 En 2005 el Centro Nacional de Aceleradores (CNA), adquiere un sistema de Espectrometría de Masas con Acelerador de Baja Energía de 1 MV de voltaje de terminal denominado SARA (Spanish Accelerator for Radionuclides Analysis), desarrollado por la empresa High Voltage Engineering Europe (Amersfoort, Holanda), ocupando un área de 3.8×6.3 m2 . La adquisición de SARA ha permitido la implantación de la técnica de AMS en España mediante el desarrollo de distintas Tesis Doctorales sobre el uso de dicho sistema para las medidas de distintos radionúclidos en muestras de interés ambiental. Con esta Tesis completamos los estudios previamente hechos introduciéndonos en la medida de los radionúclidos 10Be y 26Al. El 10Be y 26Al son radionúclidos muy utilizados en diversas ciencias. El 10Be es una herramienta muy útil en geología y geocronología, ya que es un trazador muy importante en la tierra. Es utilizado para el conocimiento en el modelado y transformación de paisajes, en estudios de variaciones del clima, cambios en el flujo la radiación cósmica, datación de rocas (junto a 26Al), tasas de erosión y denudación en superficies y sedimentos, estudio de su producción en la atmósfera y en superficies y su posterior distribución, en estudios del reciclado de sedimentos en volcanes y también en residuos de la industria nuclear. Por otra parte, debido a su producción en la tierra, el 26Al es también utilizado para la datación de rocas y sedimentos y en la datación de superficies junto a 10Be y en estudio de rocas lunares y meteoritos. Además, en las últimas décadas, el 26Al se utiliza en Biomedicina, ya que se utiliza como trazador en el metabolismo de seres vivos. Estudios de su absorción por riñones y cerebro ha conllevado su uso en investigación de enfermedades como disfunciones renales o incluso la enfermedad de Alzheimer. La importancia de estos dos radionúclidos requería de su estudio y aprendizaje en el Centro Nacional de Aceleradores. Anteriormente, en las instalaciones del CNA se probó la capacidad del AMS de baja energía para detectar 26Al en los test de aceptación que se llevaron a cabo después de su instalación. Hasta ahora, sin embargo, con esta Tesis se ha llevado a cabo el trabajo de optimización de las medidas de 26Al en el sistema y el desarrollo de la radioquímica asociada para el aislamiento y obtención de ambos radionúclidos en diferentes tipos de muestras. Estos puntos son los objetivos principales de esta Tesis Doctoral. Con la obtención de estos conocimientos se contribuirá la apertura de nuevas líneas de investigación tanto del grupo de Física Nuclear Aplicada como en el CNA y a su vez, a tener la posibilidad de realizar medidas rutinarias, de sendos radionúclidos, de otros grupos de investigación en el Centro Nacional de Aceleradores. El desarrollo de esta Tesis Doctoral se muestra en esta memoria dividida en 6 capítulos. En el capítulo 2, se realiza un esbozo de una de las primeras preguntas que nos podemos realizar al leer las líneas anteriores. ¿Qué es un sistema de Espectrometría de Masas con Acelerador? En este capítulo se realiza una disertación de los elementos del sistema y funcionamiento de este tipo de sistemas y posteriormente una descripción del sistema de AMS del Centro Nacional de Aceleradores de Sevilla (SARA), dividiendo el relato en tres partes: zona de baja energía, acelerador y zona de alta energía, en el que se describen los elementos y lentes que conforman el sistema. La producción de 10Be y 26Al en la tierra es similar. Los rayos cósmicos inciden en la tierra produciéndose reacciones nucleares de espalación, en la atmósfera (10Be y 26Al “meteórico”) y en la superficie de la tierra, concretamente en cuarzo (10Be y 26Al “in situ”). En el capítulo 3 se 3 realiza una descripción de la producción y distribución de ambos radionúclidos en la tierra, y sus aplicaciones en diferentes ciencias. En el capítulo 4 se realiza una descripción detallada del trabajo realizado para llevar a cabo la optimización del sistema para la medida de 26Al, consistiendo en la obtención de la transmisión del haz después del proceso de stripping, las medidas de diferentes estándares para la obtención de la recta de calibrado y las medidas de los valores de fondo, para los estados de carga +1 y +3. A su vez se ha realizado un estudio de la variación de la corriente respecto a la matriz de metal y su concentración, con la que se mezcla la muestra y comparación con TANDY. Posteriormente se describen los procesos radioquímicos utilizados para la determinación de las concentraciones de 10Be y 26Al en diferentes tipos de muestra, dependiendo de si el radionúclido ha sido producido en la atmósfera (meteórico) o en la superficie (in situ). Finalmente se realizan estudios de variación de la corriente obtenida dependiendo de la temperatura de calcinación de Al(OH)3 a Al2O3 y del efecto en la corriente del uso de coprecipitantes en la obtención de Al(OH)3, comparando los sistemas SARA Y TANDY. En el capítulo 5 se realizan la determinación de las concentraciones de 26Al y 10Be, en diversos tipos de muestra. Por ejemplo, en muestras de cuarzo las concentraciones medidas en SARA son comparadas por las ya obtenidas por el laboratorio SUERC en las mismas. En este tipo de muestras, nos centraremos en la implantación y optimización del proceso radioquímico en nuestro laboratorio. El 26Al en la atmósfera no está muy estudiado, por lo que con el objetivo de aportar nuevos datos sobre 26Al y 10Be, se han extraído sendos radionúclidos de filtros de aerosoles atmosféricos, ofreciendo sus ratios y concentraciones en una estación a nivel del mar, medias latitudes y en la ciudad de Sevilla y su correlación con las condiciones climáticas. El 10Be meteórico se mide en muestras de sedimentos del río Guadiana, con cuyos resultados obtendremos la tasa de denudación (erosión), en el estuario y será comparado con la tasa de denudación obtenida por el método del balance de sedimentos. Con respecto a la industria nuclear, se ha determinado 10Be en muestras de resinas intercambiadoras de iones de centrales nucleares, por las que se han hecho pasar aguas residuales de este tipo de industrias, obteniendo las concentraciones de este radioisótopo adsorbido por las resinas. A su vez, también se han tratado muestras de dawsonitas e hidrotalcitas, para comprobar la capacidad de estos tipos de materiales para la adsorción selectiva de 10Be en aguas residuales de una central nuclear. Las muestras de dawsonitas e hidrotalcitas y resinas fueron aportadas por ENRESA. En este mismo capítulo se hace una descripción del estudio sobre el 10Be reciclado de los sedimentos del fondo marino que han erupcionado en diversos volcanes en la cordillera de los Andes, midiendo 10Be en las muestras de cenizas volcánicas en el sistema SARA del Centro Nacional d