Development of new methodologies for the measurement of radionuclides by gamma-ray spectrometry using detectors

Resumen

El impacto ambiental causado por contaminantes, como radionucleidos, liberados a través de diferentes fuentes de contaminación, es actualmente un tema de preocupación general, lo cual hace que los controles de los niveles de radiactividad sean más exhaustivos. Además, el riesgo radiológico potencial causado por la exposición a la radiación también es un tema que ha cobrado mayor importancia en las últimas décadas. Esto hace que tengan que aplicarse regulaciones estrictas en general a los diferentes lugares de trabajo y materiales de construcción, y para ello el análisis de radionucleidos es fundamental para evaluar los riesgos radiológicos asociados a las actividades humanas. Por tanto, esta Tesis tiene como objetivo desarrollar nuevas metodologías para determinar radionucleidos tanto naturales como artificiales mediante espectrometría gamma para una amplia variedad de matrices y geometrías. Para ello, se ha desarrollado un método nuevo y exhaustivo de calibración para obtener la eficiencia de pico de absorción total (FEPE) para muestras volumétricas en el caso de geometrías cilíndricas, para cada energía de emisión gamma (Eγ), como una función del espesor (h), densidad aparente (ρ) y composición de la matriz, para un detector de HPGe de rango extendido (XtRa). Los patrones certificados de calibración seleccionados contienen solamente radionucleidos naturales pertenecientes a las series del 238U y 232Th, así como 40K; códigos RGU-1, RGTh-1 y RGK-1 del Organismo Internacional de Energía Atómica (IAEA). Para detectores de tipo pozo, se ha desarrollado también una metodología novedosa para la calibración en eficiencia, la cual está basada en la obtención de una función general de FEPE, variando la densidad aparente y composición de los patrones de calibración, manteniendo h constante. Para ello, se usaron el RGU-1, RGTh-1, KCl, PbS y carbón activado. Para medir de una forma apropiada FEPE para muestras problema cuya composición química y densidad aparente fueran muy diferentes a las de las muestras de calibración, se necesitaron las correcciones debidas a efectos de autoabsorción. Para ello, se usó el factor de corrección por autoabsorción (fa), el cual hace necesario obtener una función general para el coeficiente de atenuación másico. Para calcular fa, fue también necesario usar modelos de corrección por autoabsorción. En algunos casos, las correcciones debidas a efectos verdaderos de suma por coincidencias (TCS) fueron esenciales para el cálculo de FEPE. Para ello, se ha abordado un nuevo método para corregir efectos TCS, variando la distancia muestra-detector (d), encontrándose un valor de d para el cual la función obtenida de FEPE proporcionó el mejor ajuste para las FEPEs experimentales corregidas. Todas las metodologías desarrolladas para el cálculo de FEPE fueron sometidas a validaciones tanto externas como internas haciéndose uso de materiales certificados y no certificados, respectivamente. Además, la validez de las correcciones de efectos de autoabsorción proporcionadas por los modelos de Cutshall y Appleby fueron analizadas en profundidad. Se ha llevado a cabo una metodología nueva y general para la calibración en eficiencia de detectores coaxiales de Ge para la medida de radionucleidos usando diferentes geometrías de filtros de aerosoles atmosféricos. Para ello, se escogieron el RGU-1, RGTh-1 y RGK-1, permitiéndonos reproducir la misma geometría de deposición de la materia particulada. Asimismo, para filtros cuya superficie fueran relativamente grandes, éstos se cortaron en diversos trozos y fueron colocados uno encima del otro. Esto hace que sea más fácil conseguir la misma geometría que la resultante de doblar un filtro problema para medirse. Después, se validó la función general de FEPE dependiente de Eγ, encontrada para cada tipo de filtro. Asimismo, se ha desarrollado una metodología novedosa y precisa para medir los descendientes de corta semivida del 222Rn y 220Rn (214Pb y 214Bi, y 212Pb y 212Bi, respectivamente), para lo cual se empleó un captador de muy alto volumen. Esta metodología se aplicó a la estimación de tiempos de residencia de aerosoles usándose los cocientes de actividades del 214Pb/222Rn y 212Bi/212Pb, y para la obtención de factores de equilibrio, consiguiéndose resultados consistentes. La consistencia y reproducibilidad de la metodología fueron comprobadas para diferentes duraciones de muestreo y recuento. En el caso del 212Bi y 214Bi, se encontraron los tiempos totales para poder ser medidos con precisión.